Sefydlwyd yr ysgol ym 1988 fel yr ysgol cyfrwng Cymraeg gyntaf yn hen ardal Gwent. Am ei thair blynedd gyntaf, bu Ysgol Gyfun Gwynllyw yn hen dŷ Ysgol Fabanod Abercarn ond cyn hir aeth yn rhy fawr i'r adeilad. Fel un o'r ysgolion oedd yn tyfu cyflymaf yng Nghymru, roedd angen adeilad mwy ac felly ail-leolwyd yr ysgol sydd bellach wedi'i lleoli yn Nhrefddyn, Pont-y-pŵl. Addysgir disgyblion yr ysgol yn gyfan gwbl yn Gymraeg a dônt o ystod o ysgolion cyfrwng Cymraeg Torfaen, Blaenau Gwent a Sir Fynwy megis Ysgol Gymraeg Cwmbrân, Ysgol Panteg, Ysgol Bryn Onnen, Ysgol Gymraeg Bro Helyg ac Ysgol Gymraeg y Fenni. Y nod yw trochi disgyblion yn y Gymraeg a’u galluogi i gael eu haddysgu’n gyfan gwbl ynddi fel eu hiaith frodorol. Gyda thwf addysg Gymraeg yn lleol, adeiladwyd cyfnod gynradd yr ysgol rhwng 2019 a 2022 ac ers Medi 2022, mae Ysgol Gymraeg Gwynllyw yn ysgol 3 i 19 oed, yr ysgol bob oed cyntaf yn Ne Ddwyrain Cymru.